Claude a jótékonykodásban talált vigasztalódást, melyet lelke mélyéről jövő elhivatottsággal művelt. Szívügye volt az értelmi sérültek istápolása, ahogyan a hospice-házak lakóinak méltóságos körülmények közötti végnapjainak elősegítése is. Az elnökfeleség az önkéntesség intézményét is sikerrel újította meg, melyben Eunice Kennedy – az egykori amerikai elnök testvére, az Egyesült Államok párizsi nagykövetének felesége – volt nagy segítségére, aki hosszú évek óta harcolt a fogyatékkal élők életkörülményeinek javításáért. Amerikai útjai során közvetlenül ismertette meg a transzatlanti példákkal Madame Pompidout, aki hamarosan összetoborozta első ötven önkéntes segítőjét. Férje óvva intette a várható támadásoktól, nem alaptalanul, mivel hamarosan már szakszervezeti mozgalmak aktivizálódtak a „sárga pulóveresek” ellenében, s az ápolók attól (is) tartottak, hogy az önkéntesség szétrombolja majd a jelenlegi gondozási rendszert és „túlságosan átalakítja a betegekhez való viszonyt”.
Ő azonban kitartott, s két évvel később már kétszázötven önkéntes segített a betegápolásban, -gondozásban, majd nem sokkal később megnyitotta kapuit egy idősgondozással foglakozó intézmény is, az ő pártfogásában. Hamarosan nem, hogy ellenezte volna, hanem egyenesen követelte a társadalom a sárga pulóveresek mind szélesebb körben való jelenlétét. Claude Pompidou életének egyik meghatározó mentsvára így az alapítványa körüli, rendkívül sokrétű tevékenykedés lett. Minden idejét igyekezett erre fordítani, s erőfeszítéseit komoly siker koronázta: pár hónap leforgása alatt több mint egymilliárd frankot gyűjtött össze gondozottjai számára (ami a hetvenes évek Franciaországában tetemes összegnek számított), s hamarosan már vidéken is több intézményt működtetett: beteg gyerekek és beilleszkedési nehézséggel küzdő fiatalok számára is volt már Claude Pompidoun keresztül érkező segítség.
Tette mindezt azért is, mert a természetes úton való családalapítás hiába váratott magára, s ez sajgó pont volt az elnöki házaspár életében. Olyannyira, hogy 3 hónaposan örökbe fogadott fiuk, Alain csak egy véletlennek köszönhetően, egy taxistól hallott anekdota folytán tudta meg felnőtt fejjel, hogy nem vér szerinti Pompidou. Édesanyja ugyanis szégyenletesnek, nőiségéhez méltatlannak tartotta, hogy nem volt képes gyermeket kihordani, s ennek eltitkolásáért nem egyszer a sajtónál is beavatkozott a házaspár. Az orvosprofesszor Alain – akit szülei féltve igyekeztek távol tartani a politikától – soha nem szólt arról, hogy tudomást szerzett a féltve őrzött titokról. (Az már más kérdés, hogy az élet később nagyon is politikai útra terelte ifjabb Pompidout: előbb egészségügyi minisztériumi poszton, majd két cikluson át európai parlamenti képviselőként.)