Edzői évek
Visszavonulása után, 1972-től a másodosztályú Ganz-Mávag SE, majd a Budafoki MTE vezetőedzője lett, 1974-ben megszerezte a labdarúgó-szakedzői diplomát, 1982 óta mesteredző. 1976-tól Békéscsabán dolgozott, 1978-80 között és 1983-84-ben a Vasas SC vezetőedzője volt, a csapattal 1980-ban bronzérmet szerzett a bajnokságban. 1985-ben a török válogatott szövetségi kapitánya, 1985-86-ban a Fenerbahce, 1986-ban az Altay Izmir vezetőedzőjeként tevékenykedett.
1988-ban, amikor a Zalaegerszegi TE szaktanácsadójaként dolgozott, egy bajnoki találkozó után bundagyanú miatt fél évre eltiltották a labdarúgástól, ezután egy idényen át ismét a Vasas vezetőedzője volt. Az 1991-92-es idényben a szaúd-arábiai al-Ittihád, 1993-94-ben ismét a Vasas csapatánál edzősködött.
Szövetségi kapitányként 61 mérkőzésen ült a kispadon. Először 1980-1983 között, amikor irányításával a nemzeti csapat első helyen jutott ki az 1982-es spanyolországi világbajnokságra abból a csoportból, ahol Anglia és Románia is szerepelt. A válogatott első mérkőzésén 10-1-re győzött Salvador ellen, máig ez – holtversenyben – a legnagyobb gólkülönbségű győzelem a világbajnokságok történetében és az egyetlen mérkőzés, amelyen az egyik csapat kétszámjegyű eredményt ért el. Ezután azonban sima vereség következett Argentínától és döntetlen Belgiummal, a csapat így a harmadik, nem továbbjutó helyen végzett csoportjában. Mészöly Kálmán másodszor 1990-91-ben lett szövetségi kapitány, 18 mérkőzésen át vezette a nemzeti csapatot, de a svédországi Európa-bajnokságra nem sikerült kijutni. 1994-ben harmadik alkalommal is elvállalta a kapitányi posztot, de miután az angliai Eb-re nem jutott ki a csapat, 1996-ban lemondott.
Életműdíjak, kitüntetések
1998-tól a Magyar Hivatásos Labdarúgó Liga társadalmi elnöke, majd szakmai igazgatója, 2007-ig a Magyar Labdarúgó Szövetség (MLSZ) elnöki tanácsadója volt, 2011-ben klubtanácsadóként visszatért a Vasas-Híd labdarúgócsapatához. Szaktanácsadóként szerepet vállalt a 2012-es Eb megrendezéséért folytatott kampányban.