A magyarul, románul és cigányul is beszélő kutató nemzetiségre való tekintet nélkül gyűjtötte e három nép hagyományait az észak-mezőségi falvakban Szék környékén, Kalotaszegen a Nádas-menti falvakban, a gyimesi csángóknál és a moldvai csángóknál. Gyűjtőmunkájával 15 ezer dallamot jegyzett le, 26 kazettát adott ki, közülük 8 balladákat tartalmaz. Több népzenei lemeze és CD-je is megjelent Magyarországon, egy lemezét Amerikában is kiadták. A dalokat énekelte is, hangját az Ökrös együttessel közös lemeze őrzi. Neve összeforrt az erdélyi és a magyarországi táncházmozgalom életre hívásával és istápolásával is.
Nagy szakmai alázattal és kíváncsisággal végzett munkáját a rendszerváltozás után kitüntetésekkel ismerték el, többek között 1990-ben Életfa-, 1993-ban Magyar Művészetért-, 1996-ban Kossuth-, 2000-ben Magyar Örökség-díjat kapott, 2001-ben Corvin-lánccal jutalmazták, 2005-ben a Magyar Művészeti Akadémia tagjává választották. 2010-ben megkapta a Magyar Köztársasági Érdemrend középkeresztje a csillaggal (polgári tagozat) kitüntetést. 2013-ban a Romániai Népművészeti Akadémia tagjává avatták. 2014-ben a Nemzet Művésze címmel, 2015-ben a Magyar Művészeti Akadémia (MMA) életműdíjával tüntették ki. 2017-ben megkapta a Kossuth Nagydíjat és a kulturális örökségvédelem terén legrangosabbnak számító uniós elismeréssel, az Európa Nostra-díjjal és közönségdíjjal tüntették ki.
A kommunista rendszer által 1950-ben elkobzott válaszúti családi birtokot 1992-ben szerezte vissza, a szellemi és tárgyi javak megőrzésére érdekében összvagyona felajánlásával még abban az évben létrehozta a Kallós Zoltán Alapítványt, amely szórványközponttá fejlődött, óvodát, iskolát, közművelődési központot és múzeumot működtet. A kúriában 1998-ban nyílt először kiállítás a nagyközönség számára, majd az épület renoválása után, 2010-ben megnyitották a Kallós Zoltán Múzeum és Népművészeti Központot, amely az általa gyűjtött mezőségi, kalotaszegi és erdélyi szász népviseletek és használati tárgyak gyűjteményének ad otthont. „Én azért gyűjtöttem, mert gyönyörűnek találtam, úgy az énekeket, táncokat, balladákat, mint a tárgyakat” – vallotta kultúramentő szenvedélyéről. A ma már mintegy hatezer darabból álló gyűjteményben az ő egyedi válogatásában kerültek egymás mellé és váltak közkinccsé az egymástól messze eső gyűjtőterületek darabjai. 2017 júniusában a gyűjtemény a magyar állam támogatásával megkétszerezte kiállító felületeit.